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ISSN : 2288-1115(Print)
ISSN : 2288-1123(Online)
Korean Journal of Ecology and Environment Vol.32 No.2 pp.172-180
DOI :

A Study on the Distribution of Trace Contaminants in Drinking Water Sources

Ilhwan Choi*, Hakchul Kim
Environmental Research Team, Water Resources Research Institute, Korea Water Resources Corporation, Taejon 305-390, Korea
Corresponding author: Tel: 042) 860-352, Fax: 042) 860-0368, E-mail: ihchoi@kowaco.or.kr

Abstract


The distribution of thirty-two trace contaminants in drinking water sources, which were not regulated yet in Korea, was investigated between 1997 and 1998. The target compounds were 16 VOCs, 7 organochlorine pesticides, 8 metals, and uranium. Chlorobenzene, 1, 4-Dichlorobenzene, 1, 3-Dichloropropane were detected in the range of 0.03~1.33 μg/l from the VOCs group. The range of mean concentrations of Sr, Ba, and B were 5~80 μg/l. Tl, Ni, Be, Mo, Sb and U were detected at trace or below the detection limit. Seven organochlorine pesticides including lindane also were detected but below the detection limit at 25 sampling locations in 1998. Chlorobenzene, 1, 4-Dichlorobenzene, Ba, and B have the same guideline value, 300 μg/l, of WHO and the concentrations of detected compounds were far below the guideline value of WHO. Therefore the drinking water sources are found not to be polluted by the compounds investigated.



원수중 미량오염물질의 분포

최 일 환*, 김 학 철
한국수자원공사 수자원연구소, 대전 305-390

초록


우리 나라의 먹는물 검사항목에 지정되지 않은 32가 지 오염물질의 원수에 대한 분포에 대하여 1997년과 1998년사이에 조사 되었다. 조사대상 물질은 16가지 휘 발성 유기물질과 7가지 유기인계 농약 그리고 8가지의 중금속과 우라늄 등이었다. Chlorobenzene, 1, 4-Dichloro- benzene, 1, 3-Dichloropropane이 휘발성 유기물질 중에서 0.03~1.33 μg/l 범위에서 검출되었다. Sr과 Ba, B 은 다른 중금속들에 비해 상대적으로 높은 농도로 나타 났고, 검출 평균농도는 Sr이 25~60 μg/l, B는 약 5~40 μg/l 농도범위로 나타났다. Tl, Ni, Be, Mo, Sb과 U은 미 량 혹은 검출한계 이하의 값으로 조사되었다. Lindane 을 포함한 일곱가지 유기염소계 농약의 경우 1998년 한 해 동안 25개 조사대상지점에서 모두 검출한계 이하의 값으로 조사되었다.



Chlorobenzene, 1, 4-Dichlorobenzene, Ba, B에 대한 WHO의 권고기준치는 모두 300 μg/l으로서 이번에 검출 된 물질의 농도는 모두 이 기준치 이하로 나타 났다. 이 결과는 이들 조사 대상 항목으로 인한 원수의 오염 가 능성이 매우 낮음을 보여준다.



    서 론

    현대사회에 접어들어 하루가 다르게 발전하는 산업화 와 공업화는 인류에게 많은 물질적 혜택을 주지만, 반면 에 이에 상응하는 심각한 대기, 토양, 수질환경 오염을 가져왔다. 현재 우리 나라에 등록된 화학물질의 수는 약 3만종에 이르고 있으며, 선진국의 경우 6만종이 넘는 화 학물질이 사용되고 있는 실정이다. 세계보건기구(WHO, 1984)에 의하면 수중에는 2,000여종의 화학물질이 존재 하며, 음용수 중에는 600종 이상의 유기물질을 비롯하여 여러 종의 발암물질이나 발암유발물질, 돌연 변이성을 나타내는 물질들을 포함하여 약 750종의 화학물질이 검 출되었다고 알려져 있다.

    우리 나라의 경우 수질기준은 1963년 수도법에 근거 하여“수질기준∙수질검사방법∙건강진단 및 위생상에 관한 규정”을 처음으로 정하였고 30개 항목에 대한 규 제를 시작하였다. 1989년~1997년 사이에는 미국환경보 호청(US EPA)과 WHO에서 정한 유해물질에 의한 수돗 물의 오염가능성에 대하여 모니터링을 하여 1990년, 1991년, 1992년, 1995년에 걸쳐 THM, 유기인계농약, 휘 발성유기물질, 유기용제 및 일부 중금속에 대한 수질기 준이 새로이 설정되었다(EPA 1996;WHO, 1996). 현재 는 먹는 물 수질기준이 45항목으로 설정되어 있으며 1997년 9월에는 20개의 수질감시항목이 추가되었다. 또 한편으로 최근 먹는 물 수질기준을 점차 선진국 수준으 로 보완할 계획으로 1999년에는 독일 수준인 50개, 2002년에는 미국수준인 85개를 예정하고 있다. 환경부 가 올해 수질 검사항목에 추가 예정인 항목은“Boron, Chloroform, Chloral hydrate”등인 것으로 알려져 있다.

    최근 여러 연구에서(이 등, 1991;이 등, 1995;박 등, 1996;이 등, 1996;오 등, 1997;환경부 1995~1997) 우 리 나라의 수질이 휘발성 유기물질(VOCs), 농약, 중금속 에 의해 상당히 오염되었음을 지적하고 있다. 그러나 이 들 자료는 대부분 현행 먹는 물 및 먹는 샘물의 검사항 목에 국한되고 있어 이들 물질 이외의 다른 화학물질들 에 의한 원수의 오염현황자료는 거의 없는 실정이다. 따 라서 이들 새로운 오염물질에 의한 원수의 오염현황을 조사하여 이들 물질로부터의 원수관리 및 수질검사항목 의 추가 선정 등을 위한 기본적인 정보를 제공하고 정 수처리의 기초자료로 활용하는데 그 연구목적이 있다.

    재료 및 방법

    1. 조사대상 및 시료채취

    본 연구는 1997년~1998년에 걸쳐 수행되었으며, 조 사대상물질의 계절적인 분포현황을 조사하기 위하여 3 월~10월까지 격월로 현장조사가 이루어졌다. 조사대상 지점은 한국 수자원공사에서 관리하는 상수원을 대상으 로 하였으며 총 25개 지점이었다(Fig. 1, Table 1). 조사 대상이 되는 항목은 WHO의 음용수 권고기준항목에 포 함된 미량 유해물질 중 우리 나라의 현행 검사 및 감시 항목에 포함되지 않은 항목중 동시 다성분 분석이 가능 한 물질들을 선택하였으며, 총 조사대상 항목 수는 16개 의 VOCs, 7개의 유기염소계 농약, 8개의 중금속과 우라 늄 등 32항목이었다(Table 2). 이들 항목중 유기염소계 농약의 경우만 1998년 4~10 사이에 조사되었다. 시료 채취는 각 조사지점의 취수탑 혹은 댐축 부근 표층 수 를 조사대상 물질별로 구분하여 시료를 받았다. VOCs와 유기염소계 농약 시료의 경우 미국 환경보호청에서 권 장하는 테프론이 내장된 스크류마개를 가진 갈색병(40 ml)을 선택하였으며, 깨끗이 세척하고 실온에서 말린 후 400°C의 오븐에서 1시간 동안 건조∙멸균시킨 후 사용 하였다. VOCs의 시료에는 산화방지를 위하여 현장에서 25 mg의 아스코르빈산과 6N 염산 2~3 방울을 첨가하 여 시료분석 전까지 4°C 이하에서 냉장보관 하였고 2주 내에 분석을 완료하였다. 중금속 시료의 경우 1 L의 시 료병에 채수하여 시료에 2%가 되도록 질산을 가한 후 냉장 보관하였고 2주 내에 분석하였다.

    2. 시약 및 표준물질

    VOCs와 유기염소계 농약 분석시 사용된 유기용매는 HPLC 등급을 사용하였으며, 중금속과 우라늄 분석에 사 용한 질산, 농약 추출에 사용된 Sodium chloride는 GR (Guaranted Reagent)급 (Merck, Darmstadt, Germany) 이었다. 증류수는 Milli-Q (Millipore, Milford, MA, USA) 사의 3차 증류수를 사용하였고 VOCs의 표준물질은 200 μg/ml in methanol (Supelco)을, 중금속과 우라늄의 표준물질은 10 μg/ml 농도인 Pure Multi-Element Spectroscopy (Perkin Elmer) 용액을 각각 단계적으로 희석하 여 사용하였다. 농약 표준물질은 개별 고체 표준물질 (Supelco, INC, USA)을 메탄올에 용해하여 사용하였다.

    3. 기구 및 기기

    VOCs의 분석은 Tekmar사의 ESC 2000 Purge & Trap 을 GC/MS에 연결하여 측정하였으며, 이때 Varian GC/ MS는 3400 Gas Chromatograph/Saturn II Mass Selective Detector가 사용되었다. 또한 컬럼으로는 Fused Silica Capillary Column (30 m, 0.25 mm I.D., 1.4 μm film thickness)인 SPB-624 (Supelco, Bellefonte, USA) 를 이용하였다. 중금속 분석에는 PE SCIEX Elan 6000 모델인 ICP/MS (Inductively Coupled Plasma/Mass Spectrometry) (Perkin Elmer)를 사용하였다. 유기염소 계 농약분석에는 HP 6890 GC (Hewlett Packard)를 사 용하였고, 검출기로는 ECD (Electron Capture Detector), 시료 자동주입장치는 HP GC autosampler controller와 HP 6890 series injector를 사용하였다. 유기염소계 농약 분리에 사용한 컬럼은 Hewlett Packard Ultra-2 (25 m, 0.2 mm I.D., 0.33 μm film thickness)이었다. 마이크로주 사기는 10과 100 μl (Hamilton) 두가지 용량의 것을 사용 하였다.

    4. 분석방법

    VOCs의 경우 US EPA의 524.2법을 사용하였다(EPA /600/R-95/131). 시료는 분석 전에 실온에 방치하여 실 온과 같도록 하였고, Purge & Trap의 Purge gas 유속을 30 ml/min으로 조정한 후 시료를 5 ml Syringe로 취하여 주입하고 8분간 purge 하였다(Table 3). GC/MS의 조건 은 Table 4와 같다. 유기염소계 농약의 경우 US EPA의 505법에 따라 GC/ECD로 분석하였다 (EPA/600/R-95/ 131). 시료의 추출에는 6 g의 sodium chloride를 35 ml (시료무게를 소숫점 3자리까지 미리 측정)의 시료에 넣 어 녹인 후 2ml의 hexane을 첨가하여 1분간 격렬히 흔 들어 농약 성분이 hexane 층에 추출되도록 한 후 pasteur pipet으로 hexane 층만 두 개의 glass vial에 나누 어 담아 각각 GC 분석에 사용하였다(Table 5, Fig. 2). 중 금속과 우라늄 항목의 경우 US EPA의 200.8법인 ICP/ MS를 사용하는 분석법에 따랐다 (EPA/600R-94/111). 시료는 분석 전에 멤브레인(0.45 μm pore size) 여과지로 거른 다음 질산농도가 2%가 되도록 전처리를 한 후 ICP/MS로 분석하였다.

    결과 및 고찰

    1. VOCs

    VOCs의 경우 Table 3의 Purge & Trap 조건과 Table 4의 GC/MS 조건하에서 조사대상 16가지 혼합 표준물질 의 GC/MS Total Ion Chromatogram (TIC) peak가 서로 겹치지 않게 분리할 수 있었다(Fig. 3). 이들 VOCs의 분 포현황을 계절별 및 지역별로 1997년부터 1998년에 걸 쳐 총 8회, 200개 시료를 대상으로 GC/MS Purge & Trap을 사용하여 분석한 결과 검출된 물질은 Chlorobenzene, 1, 4-Dichlorobenzene, 1, 3-Dichloropropane 등 3가지였다. Chlorobenzene의 경우 1997년도 6월에 한강수계의 자양과 낙동강수계의 운문댐에서 1회씩 검 출되었고 그 농도는 각각 0.03 μg/l과 0.08 μg/l이었다. 1, 4-Dichlorobenzene의 경우 1997년 5월 울산의 선암댐 에서 0.05 μg/l의 농도로 유일하게 검출되었다. 1, 3- Dichloro-propane의 경우에는 1998년 10월에 금강수계 의 대청댐과 포항지역의 안계댐에서만 검출되었고, 그 농도는 각각 0.06 μg/l과 1.33 μg/l를 나타내었다. 그밖에 다른 물질들은 모두 불검출 되었다(Table 6).

    Chlorobenzene은 유기용제로서 광범위하게 사용되기 때문에 많은 양들이 대기 중에 폭로되어진다. 또한 모래 토양과 대수물질 속에 상대적으로 유동성이 있으며 이 들 토양에서 느리게 생분해 되어 지하수로 스며들게 된 다(Howard P.H., 1990). 카나다의 한 식수원에서는 평균 1 μg/l, 최대 검출농도 5 μg/l가 검출되었다고 보고된 바 있다(Otson et al., 1982). 1, 4-Dichlorobenzene은 냄새 제거약품 및 염료와 살충제로 주로 사용되어지는 물질 로서 원수에서 10 μg/l 이상, 먹는 물에서는 0.01~3 μg/l 로 발견되었다(WHO, 1991). 현재 Chlorobenzene과 1, 4-Dichlorobenzene에 대한 WHO의 Guideline Value (GV)는 300 μg/l으로 동일하다. 1, 3-Dichloropropane은 박테리아에서 유전자 독성을 일으키나 기준치를 산출하 는데 자료가 충분하지 않아 GV가 설정되어있지 않다. 본 조사에서 검출된 세 가지 물질들의 검출빈도는 1~2 회였다. 지역적으로는 같은 지점에서 한가지 이상의 물 질이 검출되지 않았다. 또한 검출 농도범위는 0.03~ 1.33 μg/l 수준을 나타냈다. 이상의 결과들을 종합해 볼 때 조사대상 VOCs들은 지역별 및 계절에 상관없이 낮 은 농도분포 혹은 불 검출되어 이들 물질로 인한 원수 의 오염 가능성이 낮음을 시사한다.

    2. 중금속 및 우라늄

    원수중 Sr을 비롯한 8개의 중금속 항목의 분포현황을 지역별로 검출평균값을 구해본 결과 Sr, Ba, B이 다른 중금속 물질들과 비교하여 상대적으로 높은 농도분포를 나타내었다(Table 7, Fig. 4).

    Sr의 평균농도는 25~60 μg/l 사이에서 분포함을 알 수 있었으며, 낙동강 수계의 본포와 울산의 태화강의 경 우엔 70 μg/l를 조금 넘는 값을 보였다. 현재 WHO와 EPA에는 아직 권장기준치나 기준치가 설정되어 있지 않은 상태이다. 1994~1997 사이에 정수에 대하여 실시 한 환경부의 조사에서 전지역에서 13~320 μg/l 사이의 농도가 검출되었다고 보고한 바 있으며, 환경부에서는 이 값이 자연계에 분포하는 값으로 판단하고 있다. 이번 조사에서 검출된 원수중의 Sr 농도는 이러한 환경부의 조사와 일치되는 결과를 보이며 현재의 원수 수질에 문 제가 없는 것으로 사료된다.

    Ba의 평균농도 분포는 9.4~32 μg/l이었다. Ba은 전자 부품을 만들 때, 금속합금, 표백제, 염료, 세라믹, 유리등 에 사용되는 물질로서 자연계에 존재하는 Ba의 양은 2~340 μg/l 사이인 것으로 알려져 있다(WHO, 1996). 현 재 Ba에 대한 권장기준치는 Ba이 발암성분이라는 증거 가 없기 때문에 먹는 물에 함유된 권장치는 TDI (tolerable daily intake) 접근법으로 산출하고, 이 방법으로 산 출한 WHO의 권장치는 300 μg/l이다. 분포현황으로 네덜 란드의 경우 지하수의 평균농도와 최대농도가 각각 0.23 mg/l과 2.5 mg/l 값으로 조사되었고 (Van Duijvenbooden, 1989), 캐나다와 미국의 경우에는 공급수에서 평 균적으로 각각 18 μg/l과 43 μg/l로 보고되었다(Subramian and Uranger, 1984). 본 연구에서 검출된 원수중의 5~40 μg/l 농도범위는 다른 나라의 분석 값을 넘지 않 는 결과로 나타났으며, WHO의 지침 값에 못 미치는 값 으로 조사되어 Ba에 의한 원수의 오염정도가 심각하지 않음을 보여준다.

    B은 4~44 μg/l 농도범위로 나타났으며 본포와 태화의 경우 45와 80 μg/l의 평균값으로 조사되었다. B은 일반 적으로 환경에 널리 분포해 있으며, 수계에서는 붕산 형 태로 가장 많이 존재한다(WHO, 1996). WHO의 먹는 물 수질관리 지침서(1996)에 의하면 B은 돌연변이 연구결 과가 음성이며, 발암성이 없는 것으로 보고하였고, 권장 기준치는 300 μg/l이다. 분포현황은 정수에서 20~120 μg/l 사이의 농도가 검출되었다고 보고된 바 있고(환경 부, 1995~1997), 미국에서는 상수 중에서 평균 120 μg/l, 캐나다의 경우 0.042~235 μg/l이 검출되기도 하였다 (Health and Welfare, Canada, 1990). 이번 조사에서는 평균검출농도가 4~44 μg/l 범위로 나타났으며, 본포와 태화의 경우 45와 80 μg/l으로 조사되었다. 우리 나라의 경우 B에 대하여 1997년 하반기부터 감시대상 항목으 로 고시하였으며, 1999년에는 정식 검사항목으로 지정 될 예정으로 알려져 있다.

    그밖에 Tl, Be, Mo, Ni, Sb는 전지역에서 검출한계 이 하로 조사되어 원수에 전혀 문제가 없는 것으로 조사되 었다.

    1998년 충북 옥천지역의 지하수에서 문제가 되었던 우라늄 항목에 대한 원수 수질중의 분포현황을 조사하 기 위하여 1998년 6월부터 10월 사이 격월로 3차례에 걸쳐 조사를 실시하였다. 조사 결과 대청댐을 비롯한 전 지역에서 검출한계 혹은 검출한계 이하의 분포로 나타 났다(Table 8). 우라늄의 경우 장, 단기적인 화학독성자 료가 없는 관계로 먹는물에대한 권장치를 유도할 수 없 어서 자연상태의 우라늄에 대한 권장치를 적용하며 이 값은 0.14 mg/l이다. 캐나다의 도시에서는 먹는 물 중 우 라늄 농도가 대개 1 μg/l 이하지만 8 μg/l을 초과한 경우 도 있었고(Moss M.A., 1983, 1985), 미국 뉴욕시의 경우 평균농도가 0.03~0.08 μg/l (Fisenne, I.M. and G.A. Welford, 1986), 일본의 경우 5개 도시의 먹는 물 중 평 균농도는 0.009 μg/l이였다(Nozaki T., 1970). 이미 옥천 지역의 우라늄의 경우 문제가 없는 것으로 결론지어졌 고, 이번 조사의 결과에서도 원수 중의 분포농도가 검출 한계 이하로 조사되어 원수의 수질에 문제가 없는 것으 로 나타났다.

    3. 유기염소계 농약

    Lindane을 비롯한 7개 항목의 유기염소계 농약의 경 우 분석에는 GC-ECD와 Ultra-2 capillary column을 사용하여 Table 5와 같은 조건에서 각각 50 μg/l 농도를 갖는 7개의 혼합표준물질을 Hexachlorobenzene에서 Endrin까지 겹치지 않게 분리할 수 있었다(Fig. 5). 5~ 50 μg/l 범위에서 4가지 농도구배로 작성한 표준 검량곡 선은 상관계수(r2) 0.99 이상을 나타내었고, 각 물질별 검 출한계는 0.01~0.002 μg/l 값을 보였다(Table 9). 1998년 4월~10월 사이에 25개 지점에 대하여 4차례 조사한 결과 모든 지점에서 검출한계 이하로 나타났다. 최근에 우리 나라 수질을 대상으로 농약의 오염에 대한 연구에 서 박(1998)은 일부지역의 오염문제를 제기하였으나 본 연구대상 항목과 일치하지 않아 직접적인 비교는 이루 어지지 못하였다(박 등, 1996;이 등, 1996;오 등, 1997;박 등, 1998). 조사대상 농약항목의 경우 비록 이번 연구 에서 특별히 검출된 물질은 없었으나 조사기간이 1년에 그쳐 이들 항목의 경우 지속적인 조사가 필요한 것으로 판단된다. Heptachlor와 Endrin의 경우 RT (retaintion time)가 거의 같은 물질이 일부 지역에서 검출되기는 하였으나 GC/MS로 확인한 결과 조사대상 물질과는 관 련 없는 화합물로 밝혀졌다.

    Figure

    KJL-32-2-172_F1.gif

    Sampling locations of the trace contaminants in drinking water sources.

    KJL-32-2-172_F2.gif

    A schematic procedure for the analysis of organochlorine pesticide.

    KJL-32-2-172_F3.gif

    GC/MS TIC chromatogram of 16 VOC standards, 1. 1, 1-Dichloroethane; 2. Cis-1, 2-Dichloroethene; 3. Tetrachloromethane; 4. 1, 2-Dichloroethane; 5.Trichloroethylene; 6. 1, 2-Dichloropropane; 7. 1, 1, 2-Trichloroethane; 8. 1, 3-Dichloropropane; 9. Chlorobenzene; 10. Styrene; 11. 1, 3- Dichlorobenzene; 12. 1, 4-Dichlorobenzene; 13. 1, 2-Dichlorobenzene; 14. 1, 2, 4-Trichlorobenzene; 15. Hexachlorobutadiene; 16. 1, 2, 3-Trichlorobenzene.

    KJL-32-2-172_F4.gif

    The mean concentration of metals at 25 drinking water sources from 1997 to 1998.

    KJL-32-2-172_F5.gif

    GC chromatogram of 7 organochlorine pesticides (50 μg/l concentration), 1. Hexachlorobenzene; 2. Lindane; 3. Heptachlor; 4. Aldrin; 5. Heptachlor Epoxide; 6. Dieldrin; 7. Endrin

    Table

    Sampling region and locations of the trace contaminants in drinking water sources

    List of the target compounds analyzed in 1997 and 1998

    Operating parameter of Purge & Trap for VOCs

    GC operating conditions for VOCs analysis.

    GC operating conditions for organochlorine pesticides

    Results of VOCs analysis at 25 drinking water sources from 1997 to 1998

    Concentrations of metals and uranium at 25 sampling locations from 1997 to 1998.

    The distribution of uranium* at 25 sampling locations in 1998

    List of organochlorine pesticedes and their MDL (Method Detction Limit)

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